Acte I

Dans l’établissement de Matheo à Terracine (en Italie), des militaires festoient. Seul leur brigadier, Lorenzo, est attristé par le mariage prochain de Zerline, la fille de l’aubergiste, avec le fils d’un riche fermier (« En bons militaires »). Pourtant, Zerline lui renouvelle sa foi (« Cher Lorenzo, conservons l'espérance »). Parait alors un couple d’anglais, Milord Cockburn et Milady Pamela, qui se sont fait détroussés par une bande de brigands : la jeune femme est encore en état de choc (« Au secours, on en veut à nos jours ! »). Milord Cockburn raconte l’attaque et promet une récompense à qui lui ramènera son butin (« Oh quel plaisir, traverser les frontières »). Tandis que Lorenzo part chasser le bandit Fra Diavolo afin de mériter la main de Zerline, le couple anglais se déchire à propos d’un Marquis qui poursuit Milady Pamela de ses assiduités (« Je voulais bien, je voulais bien »).

Justement ce dernier paraît, provoquant le plaisir de Pamela et la jalousie de Cockburn (« Un landau qui s'arrête »). Zerline met en garde le nouveau venu contre les agissements du bandit Fra Diavolo, mais le Marquis ne laisse paraître aucune inquiétude (« Voyez sur cette roche »). Deux mendiants, Giacomo et Beppo arrivent à leur tour, demandant l’aumône. Sans hésiter, le Marquis offre de leur payer le gîte et le couvert (« Je suis, Messieurs, un pauvre diable »). Alors que l’aubergiste Matheo s’éloigne avec sa fille Zerline organiser le mariage de cette dernière, le Marquis, se révélant être Fra Diavolo lui-même, apprend de ses complices Giacomo et Beppo que toute la fortune de Milord Cockburn n’a pas été retrouvée (« Votre santé, mon capitaine »). Afin de s’attirer la confiance de Milady Pamela, le faux Marquis lui chante une sérénade, à laquelle cette dernière répond charmée en se laissant dérober le médaillon qu’elle porte au cou. Mais Milord Cockburn paraît et les surprend. Parvenant à les faire parler, Fra Diavolo apprend qu’ils cachent leur fortune dans les revers de leurs habits (« Le gondolier fidèle »).

Lorenzo revient alors avec ses soldats, après avoir triomphé des brigands et ramené à Milady Pamela ses bijoux : Fra Diavolo enrage mais se promet d’obtenir vengeance. Lorenzo reçoit en récompense assez d’argent pour convaincre Matheo de lui accorder la main de Zerline : son bonheur est complet (« Ecoutez ! Quelle est donc cette marche guerrière ? »).

Acte II

Seule, Zerline pense à son amant, Lorenzo (« Quel bonheur je respire »). Cockburn et Pamela se préparent à se coucher : le premier remarque alors l’absence du médaillon que sa femme a donné au faux Marquis (« Allons, ma femme, allons dormir »). Fra Diavolo, prêt à exécuter son plan, prévient ses complices en chantant une sérénade (« Agnès la jouvencelle »). Ils doivent toutefois attendre que Zerline trouve le sommeil : mais celle-ci pense à son mariage, qui doit avoir lieu le lendemain (« Oui, c'est demain »). Les bandits résolvent de l’éliminer afin de ne prendre aucun risque, mais ils sont interrompus par l’intrusion de Lorenzo (« Que le silence guide nos pas »). Ce dernier affirme qu’un paysan se dit capable de reconnaître Fra Diavolo : il repart donc en quête du bandit. Justement, ce dernier ayant fait du bruit doit se dévoiler. Sous l’identité du Marquis, il affirme être là pour un rendez-vous galant, ce qui enflamme les soupçons de Lorenzo et de Milord Cockburn, réveillé par le vacarme. Le Marquis feint de les avoir tous deux outragés et les provoque en duel, persuadé de trouver ainsi vengeance. Les deux hommes rejettent alors leurs belles, qui ne comprennent pas ce revirement (« N'était-il pas prudent »).

Acte III

Fra Diavolo s’apprête pour sa vengeance, ravi de la vie de souverain qu’il mène : tandis que ses compagnons tendront une embuscade aux deux hommes jaloux, lui profitera de la préparation des noces pour dérober l’or de Milord Cockburn (« Je vois marcher sous ma bannière »). Justement, les chants de fête montent du village : Matheo, qui revient avec le fils du fermier auquel il compte marier sa fille, y joint sa voix (« C'est grande fête »). De son côté, Lorenzo rumine sa colère, ainsi que son amour trahi (« Pour toujours, disait-elle »). Alors que Lorenzo se prépare se battre avec le faux Marquis, Matheo s’apprête à unir sa fille au fils du fermier, ce qui provoque les moqueries des deux bandits Giacomo et Beppo, qui répètent des phrases prononcées par Zerline, la veille, lorsqu'elle se croyait seule dans sa chambre. Celle-ci, entendant cela, dénonce le complot qui la vise et Lorenzo fait arrêter les deux rieurs. Comprenant la situation, il organise les lieux : lorsque Fra Diavolo paraît sans méfiance, le piège de Lorenzo se referme sur lui (« Allons, allons, mon Capitaine »).