Acte I

En cherchant à fuir Orlando, amoureux d’elle, Angelica a perdu son amant Medoro. La magicienne Alcina lui promet de lui rendre son bien-aimé : Angelica exulte (« Un raggio di speme »). Surgit justement Orlando, à la recherche d’Angelica : Alcina s’en éprend et le convainc de rester sur son île en lui révélant qu’Angelica s’y trouve également (« Alza in quegl'occhi »). Astolfo explique à Orlando qu’Alcina dispose de l’immense pouvoir prodigué par les cendres de Merlin l’Enchanteur, qu’elle fait garder par l’invulnérable Aronte. Orlando n’en est toutefois pas effrayé. Astolfo lui révèle alors l’amour qu’il porte à la magicienne (« Costanza tu m'insegni »). Laissé seul, Orlando rencontre Bradamante, à la recherche de son mari Ruggiero (« Asconderò il mio sdegno »). Orlando repense alors à la prédiction d’un magicien lui ayant annoncé qu’il se libèrerait des tortures de l’amour après avoir récupéré les cendres de Merlin (« Nel profondo »).

Sur le rivage, Angelica retrouve son amant Medoro, mourant : une intervention d’Alcina le ramène à la vie. Mais Medoro est aussitôt pris à parti par Orlando, dont l’amour pour Angelica est toujours prégnant. Alcina prétend alors que Medoro est le frère d’Angelica : celle-ci entre dans son jeu et reproche sa jalousie à Orlando, qu’elle prétend aimer (« Tu sei degl'occhi miei »). Orlando se confond en excuses (« Troppo è fiero ») et Medoro se voit étreint de jalousie (« Se tacendo, se soffrendo »).

Ruggiero paraît alors sur un cheval ailé, à la recherche de sa femme Bradamante. Eprise, Alcina lui fait boire un breuvage qui lui assure son amour. Alors que Bradamante surgit à son tour, Ruggiero la renie et offre sa foi à la magicienne (« Sol per te mio dolce amore »). Alcina se félicite de cette nouvelle conquête (« Amorose ai rai del sole »).

Acte II

Astolfo reproche à Alcina son inconstance, mais celle-ci refuse de renoncer pour lui à ses amours variées (« Vorresti amor da me ? »). Bradamante trouve alors le malheureux Astolfo, qui lui promet de l’aider à délivrer son mari Ruggiero du sortilège qui l’ensorcelle et d’obtenir vengeance d’Alcina (« Benché nasconda »). Bradamante trouve finalement son mari Ruggiero et lui passe leur anneau de fiançailles au doigt : ce dernier recouvre ses esprits et reçoit les reproches de Bradamante (« Taci non ti lagnar »), puis le réconfort d’Orlando (« Sorge l'irato nembo »).                                                               

Pendant ce temps, Medoro et Angelica conviennent de se marier après avoir éloigné Orlando. Medoro exulte (« Qual candido fiore »). La jeune femme exprime alors à Orlando son caprice de disposer d’un vase magique, offrant l’amour éternel, et caché dans une montagne gardée par un monstre (« Chiara al pari di lucida stella »). Sans écouter Astolfo qui tente de l’en dissuader, Orlando s’élance jusqu’à la montagne et s’y trouve prisonnier d’Alcina. Mais il parvient à s’échapper, non sans se promettre de se venger de la magicienne. De son côté, Ruiggiero tente d’obtenir le pardon de sa femme Bradamante (« Che bel morirti in sen »). Cette dernière, rassurée sur sa fidélité, le lui accorde (« Se cresce un torrente »).

Au milieu d’un chœur joyeux (« Al fragor de' corni audaci »), Alcina célèbre l’hymen d’Angelica et Medoro (« Così potessi anch'io »). Les deux époux gravent un témoignage de leur amour sur un arbre (« Sei mia fiamma »). Lorsqu’Orlando arrive sur les lieux, désertés, il découvre l’inscription sur l’arbre : la colère lui fait perdre la raison (« Ho cento vanni al piede »).

Acte III

Ruggiero et Bradamante ont retrouvé Astolfo : ils pensent Orlando mort. Astolfo promet d’obtenir vengeance d’Alcina (« Dove il valor combatte »). Ayant perdu l’amour de Ruggiero, Alcina laisse éclater sa fureur (« L'arco vuò frangerti »). Pour mieux la tromper, Bradamante se présente à elle travestie en homme, sous le nom d’Ardalico : Alcina en tombe aussitôt amoureuse. Orlando paraît alors, laissant apparaître clairement sa folie : Angelica s’en émeut (« Poveri affetti miei, siete innocenti »). Dans ses pérégrinations, Orlando tombe sur l’invulnérable Aronte (le garde des cendres de Merlin l’Enchanteur, qui donnent son pouvoir à Alcina). Croyant sa bien-aimée Angelica captive du monstre, il le combat et le vainc. La terre tremble alors et engloutie les pouvoirs d’Alcina et tous ses artifices. Orlando s’endort.

Vaincue, Alcina s’apprête à profiter du sommeil d’Orlando pour assouvir sa vengeance mais elle est arrêtée par Ruggiero et Bradamante. Elle s’enfuit furieuse (« Anderò, chiamerò dal profondo »). Orlando se réveille, ayant recouvré la raison : il bénit l’hymen d’Angelica et Medoro au milieu des chœurs d’allégresse (« Vien dal cielo in noi l'amore »).